La biblioteca è costituita da oltre 4.000 volumi ordinati secondo la volontà di Sereni al momento della costituzione del primo nucleo della raccolta.
I volumi più antichi appartengono agli anni anteriori alla guerra e comprendono testi di autori italiani e stranieri significativi per la sua formazione.

Si aggiungono poi volumi donati al poeta dagli autori con cui è entrato via via in contatto (Montale, Ungaretti, Saba, Quasimodo, Luzi, Gatto, Bertolucci, Calvino, Vittorini ecc.) e quelli delle collane direttamente curate dal poeta e tutte integralmente conservate (la “Meridiana”, il “Tornasole”, creata in collaborazione con Alberto Mondadori, e, sempre per Mondadori, lo “Specchio” e i “Meridiani”). Ci sono poi le raccolte complete delle collane degli editori italiani più attivi nel panorama culturale del Novecento: Mondadori, Einaudi, Bompiani, Garzanti, Feltrinelli, Bur, Scheiwiller ecc. Anche in questi volumi sono spesso presenti dediche autografe. La biblioteca comprende infine un nucleo che riunisce le copie di tutte le pubblicazioni originali di opere di Sereni, a volte con note di lavoro, e le edizioni originali di tutti i testi da lui tradotti.

Il materiale è ancora in via di catalogazione, esistono un elenco di consistenza e una schedatura più precisa dei volumi delle prime edizioni. È inoltre disponibile una riproduzione di tutti i giornali, le riviste e le varie pubblicazioni in cui sono apparse, prima della loro edizione in volume, le poesie, le prose e le traduzioni di Sereni.

Al momento alcuni volumi della biblioteca privata sono sottoposti ad un intervento di restauro conservativo ad opera del Laboratorio di restauro del libro P.M.F di Dumenza.